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脱硫脱硝技术的应用与发展现状

局部的大气污染和全球气候的变化,引起了人 们对生存环境和健康安全的广泛关注,低碳经济在 国际上已成为探讨的热点。在我国局部地区因煤燃 烧造成的大气污染如酸雨等,给当地的生态环境和 居民的健康带来巨大危害。火电厂排放的 NOx 和 SO2 是目前主要的来源,如果不加以控制,我国未 来的酸雨污染可能将由硫酸型向硫酸/硝酸复合型 发展[1-2]。这与我国以重化工业为主的产业结构和以 煤为主的能源结构有关。多年以来,我国一次能 源消费总量中煤炭占 75%以上,预计在未来 10 年中煤炭仍将占能源消费总量的 60%左右,在今 后相当长的时期内,以煤为主的能源供应与消耗格 局不会改变。
由于我国烟气脱硫脱硝设备起步较晚,很多电 厂都只有湿法脱硫装置,但是随着更严格的环保措 施的出台,烟气脱硫脱硝已势在必行。国家科技部 已将烟气同时脱硫脱硝技术开发列入了“863”重大 研究计划。
近些年,我国对脱硫脱硝一体化技术的研究比 较活跃,尽管多数新工艺还处在实验室开发和中试 阶段,但是有的技术工艺已得到了较大的改进。同 时脱硫脱硝技术能在同一套系统内实现脱硫与脱 硝,具有以下特点:①设备精简,占地面积小。传 统的联合烟气脱硫脱硝工艺一般是在除尘器前面加 装脱硝装置如选择性催化还原(SCR)或选择性非 催化还原(SNCR),从而实现联合脱硫脱硝[3]。这 种分级治理方式不仅设备多,而且占地面积大,不 如在同一套系统内同时实现脱硫与脱硝的设备精 简。②基建投资少,生产成本低。烟气同时脱硫脱
硝技术能在同一套系统内实现脱硫与脱硝,不像传 统工艺那样需要大量基建投资,降低了生产运行成 本。③自动化程度高,管理方便。由于实现同一套 系统内脱硫脱硝的一体化,给设备管理带来了方便。 为适应现在及未来大气污染控制的需求,开发同时 脱硫脱硝新技术、新设备逐渐成为大气污染控制领 域的发展方向之一,被认为有应用价值的方法已有 多种[4-5]。
1   同时脱硫脱硝设备一体化技术
1.1   氯酸氧化(Tri NOx-NOxSorb)同时脱硫脱硝技 术
氯酸氧化工艺是一种湿式处理工艺。氯酸常采 用电化学工艺获得,然后用于氧化 NO 和 SO2(亦 能氧化有毒金属),该过程在氧化塔中进行;后续工 艺采用 Na2S 和 NaOH 来吸收残余的酸性气体,吸 收过程在碱式吸收塔中完成。该工艺实现了在同一 套设备中同时脱硫脱硝的目的,脱除率可达 95%以 上,并且没有催化剂失活、催化能力下降等问题。 氯酸对 NO 和 SO2 的氧化过程比较复杂,其中间产 物 ClO2 对 NOx 的去除起了重要作用。反应机理可 用以下两个总方程式来表达[6]:
3NO + 6HClO + 5H2O→
6HCl + 3NO2 + 10HNO3     (1)
6SO2 + 2HClO3 + 6H2O→6H2SO4 + 2HCl              (2)
此工艺的不足之处在于:氯酸不仅具有强氧 化性,还具有强腐蚀性,会对设备造成腐蚀,储 运不便。
1.2    湿式 FGD+金属络合物法同时脱硫脱硝技术[7]
传统的湿法脱硫技术可脱除 SO2 达 90%以上, 再和 SCR 干式工艺联合,两种工艺因采用不同技术 独立工作,存在投资规模大、成本高的问题。早在 1986 年 Sada 及合作者就发现一些金属络合物,如 Fe(Ⅱ)EDTA 等能与已溶解的 NOx 迅速反应,可 促进氮化物的吸收。这些为湿式 FGD+金属络合物 工艺的设计准备了条件。湿式 FGD+金属络合物工 艺是在非酸性溶液中加入亚铁离子,形成 Fe(Ⅱ) EDTA 等氨基羟酸亚铁螯合物,NO 可与之结合成 亚铁亚硝酰络合物,从而加快了 NO 的吸收速率, 同时亚铁亚硝酰络合物可与溶液中溶解的 SO2 反应 生成 N2、一系列 N-S 化合物等。但是 Fe(EDTA) 等的洗涤液会逐渐失活,造成吸收液再生复杂,该 工艺还处在试验阶段。可达到的效果请参见表 1。 对此,我国有的研究者通过实验探讨了可再生半胱 氨酸亚铁溶液同时脱除烟气中的 NO 和 SO2,发现 20 min 时的脱除率分别为 82.3%和 94.4%。半胱氨 酸亚铁络合法不仅能脱除 NO 和 SO2,并且胱氨酸 可被还原成半胱氨酸使反应得以循环进行,表现出 了一定的应用潜力。
1.3    液膜法同时脱硫脱硝技术
液膜法的关键技术在于液膜。液膜为含水液 体,置于两组多微孔憎水的中空纤维管之间,构成 渗透器。原则上任何对 NOx 和 SO2 有选择性吸收的 液体都可作为液膜,但需要具有良好的气体渗透性。 除了纯水(25  ℃)之外,实验发现 NaHSO4  和NaHSO3 的水溶液的渗透性也很好。如果用 0.01 molL-1 的 Fe(Ⅱ)EDTA 溶液作液膜,可获得 NO 和SO2 的脱除率分别为 60%和 90%。美国 Steven 技术研究所和日本的名古屋大学用液膜法脱除烟气中的NO 和 SO2 的研究比较多。
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